唐元和十五年(公元820年)正月，宪宗死，穆宗继位。就召李绅为翰林学士，和李德裕、元稹同称为“三俊”。长庆二年(公元822年)二月，又提升为中书舍人，而元稹担任宰相，这时李逢吉教人告发元稹的阴暗事，六月，就罢免了元稹的宰相职务，贬出担任同州(今陕西大荔)刺史，李逢吉为宰相，当时李德裕和牛僧儒都有当宰相的名望，而且穆宗对德裕还更好一些，但李逢吉想用僧儒，害怕李绅和李德裕在穆宗左右败坏他的计划，九月，就贬李德裕出任浙西观察使，用僧儒辅政。又任命李绅为御史中丞，知道他刚正偏执，容易造成疵漏，可以乘机指责而驱逐他，另外韩愈也刚劲正直，于是用吏部侍郎韩愈为京兆尹，兼御史大夫来激怒李绅，果然李绅、韩愈各不相容，行文往返，互相抵毁，因此两人一齐罢职，贬李绅为江西观察使。穆宗一贯厚待李绅，不知道是李逢吉嫁祸给他，还以为心想到外面任职，就派宫内使者到他府上慰劳，还赐给李绅玉带。李绅对宫内使者哭着述说这件事是李逢吉在排斥他，以及留恋朝廷的心情。等到面谢天子的时候，当面向天子陈述，穆宗才明白，于是改任户部侍郎。

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