中统三年二月，益都世侯李璮叛乱，占据济南。朝廷派出蒙古、汉军讨伐李璮，同时将与李璮同谋的王文统处死。七月，济南城被攻破，李璮被俘获，后被处死。十二月，封皇子真金为燕王，守中书令，建立十路宣慰司，同时命令各路总管万户，只管理百姓事务，不得干预军政。中统四年正月，任命姚枢为中书左丞。七月，诏令各部不得擅自拘捕燕京路州县官吏，禁止进入南、北口放牧，损坏庄稼和桑树。至元元年 (1264) 五月，派遣郭守敬去视察西夏河渠，命令他们将详细的绘图献上。至元三年二月，任命廉希宪、宋子贞为平章政事，张文谦为中书左丞，史天泽为枢密副使。八月，赐给丞相伯颜宅第一所，派兵部侍郎黑的、礼部侍郎殷弘出使日本。十一月，开始给京、府、州、县、司官俸禄和职田。至元四年正月，下诏修建大都城。至元五年七月，建立御史台，任命右丞相塔察儿为御史大夫。至元七年正月，免去宰相耶律铸、廉希宪职务，设立尚书省，撤销制国用使司，任命平章政事忽都答儿为中书左丞相，国子祭酒许衡为中书左丞，制国用使阿合马为平章政事。至元八年三月，增设河东山西道按察司。设立国子学，挑选文武百官近侍蒙古、汉人子弟充当学生。六月，宋将范文虎率领十万水军援救襄阳，蒙古将领阿术率部大败宋军，夺取战船一百余艘。十一月，禁止实行金国《泰和律》，建立国号为大元。

至元九年正月，将尚书省并入中书省，以平章尚书事阿合马为中书平章政事。至元十年正月，阿里海牙大举进攻樊城，攻克全城，南宋守将吕文焕献襄阳城投降。三月，册封皇子真金为皇太子。至元十一年九月，元军以伯颜为统帅，南下攻宋。至元十二年十二月，伯颜大军分路陆路东下，成功渡过长江。至元十二年正月，伯颜大军连克黄州、江州、郢州。二月，大军进驻安庆府，南宋殿前都指挥使、知安庆府范文虎献城投降，伯颜按照世祖的命令任命范文虎为两浙大都督。随后，伯颜率军在丁家洲大败宋军，追杀一百五十里，缴获战船两千余艘。七月，元将张弘范在焦山北面与宋军大战，从早晨厮杀到中午，以火攻大败宋军。至元十三年正月，南宋皇帝派遣使者携带传国玉玺及降表到伯颜军中乞降。二月，伯颜率军进入临安，收取军民钱粮的数目，核实库存，收缴符印。世祖下诏命伯颜和南宋君臣一起入朝。六月，因为《大明历》年代久远，命令太子赞善王恂编制新历，诏令许衡到京师协助。

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