至正十六年，察罕帖木儿升任中书兵部尚书，官阶为嘉议大夫。当年九月，红巾军向西攻陷了陕州(今河南三门峡市西)，阻断了崤山和函谷关，有向陕西、山西进攻的态势。元朝河南行省平章政事答失八都鲁命令察罕帖木儿和李思齐率领所部西攻红巾军。察罕帖木儿率军西行，趁夜攻取了崤陵 (今河南渑池西)。随后，察罕帖木儿率军围攻陕州。陕州城池坚固，依山傍水，易守难攻，察罕帖木儿知道短时间内无法攻克，就在营中焚烧马粪，做出大军正在引火做饭的假象，然后率领大军突袭灵宝城(今属河南)。红巾军发现灵宝失陷后，以全军渡过黄河，攻陷平陆、安邑等地，占据了整个山西南部。察罕帖木儿闻讯后，率军追击，红巾军被迫回守阳津，与察罕帖木儿相持数月，最终全军溃散。察罕帖木儿因功升任中奉大夫、佥河北行枢密院事。

至正十七年，红巾军离开襄樊地区，占领了商州 (今陕西商洛)，攻打武关，元军连战连败，红巾军趁机直扑长安，到达灞上，分兵攻掠同州(今陕西大荔)、华州(今陕西华县)，元廷陕西行省连连告急。顺帝急忙命令察罕帖木儿率领大军进入潼关，与红巾军作战。察罕帖木儿再次击败红巾军，红巾军余部溃散，逃往南山，占据兴元 (今陕西汉中)。元廷认为察罕帖木儿 “光复” 陕西，功劳卓著，授他为资善大夫、陕西行省左丞。九月，红巾军主力从四川北上，连续攻克了秦州 (今甘肃天水)、陇州 (今陕西陇县)，占据了巩昌 (今甘肃陇西)，窥视凤翔 (今属陕西)。察罕帖木儿先分兵守卫凤翔，然后派间谍引诱红巾军围攻凤翔坚城。红巾军果然中计，以全军围攻凤翔，包围圈多达数十层，察罕帖木儿趁机率领铁骑日夜奔袭两百里突袭凤翔。在距离凤翔还有一里地的时候，元军铁骑分成左右两翼包抄红巾军，城中的元军也打开城门里应外合，红巾军大败，先后被元军屠杀者达到数万人，尸横百里，关中地区的起义基本被镇压下去。

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