徐阶向皇帝献计，诛杀了仇鸾，皇帝因此更加重视他，徐阶又向皇帝奏请罢免提督侍郎孙��。 皇帝最初因严嵩的阻碍未能实行，时间长了则完全听从了徐阶的意见。徐阶一品三年满期，功勋有加，任柱国，进而兼任太子太傅、武英殿大学士。第九年，徐阶改兼吏部尚书。此时，皇帝虽然十分器重徐阶，但也只是稍微显露这种迹象罢了。

后来，杨继盛议论严嵩的罪行，用两位皇子的事为证，被打入锦衣卫的牢狱。严嵩嘱托陆炳追究主使人。徐阶告诫陆炳道：“如果不谨慎，一旦涉及到皇子，宗庙社稷该怎么办? ”同时，徐阶又用危言劝阻严嵩：“皇上只有两个儿子，肯定不忍心以此责备您，到时候问罪的只是您左右之人。您何必公开同宫邸结仇怨呢? ” 严嵩闻言惊恐，才算了结。

杨继盛弹劾严嵩，严嵩怀疑是徐阶所指使。赵瑾、王宗茂弹劾严嵩，徐阶又建议从轻发落。严嵩上书议论此事，公开称徐阶乃是主使，皇帝不听信他的话，秘密调查，大臣们都舍严嵩而趋徐阶，皇帝随即加封徐阶为太子太师。

皇帝居住的永寿宫遭遇火灾，移居玉熙殿太过狭小，便打算修建一番。皇帝询问严嵩，严嵩奏请返还皇宫，皇帝大为不悦。皇帝又询问徐阶，徐阶奏请用三殿的多余材料，责成尚书雷礼营建，可在几个月内建成。皇帝十分高兴，就按徐阶的建议建造。建成之后，皇帝移居那里，命名为万寿宫。由于徐阶为人忠诚，晋升为少师，而对严嵩则日渐疏远，其子严世蕃贪婪无耻，荒淫无度的劣迹也渐有传闻，徐阶便指使邹应龙弹劾，借机除掉了严世蕃。徐阶则取代严嵩担任首辅。

徐阶担任首辅之后，掌握着国家的权柄，一些人对他十分不满，高拱便是其一。高拱指令御史齐康弹劾徐阶，说他的两个儿子常常和人暗中交易及其家人横行乡里的罪状。徐阶上书辩解，终乞求告老还乡。即便如此，他依然被高拱一直倾轧打压，这种情况直到高拱被张居正倾轧而罢免才得以停止。万历十一年 (1583)，徐阶去世，时年八十一岁。被追封为太师，谥号文贞。

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