大历十四年 (779)，异牟寻即位。他知书达理，富有才智，善于安抚部众。当时，吐蕃对南蛮征收重赋，又派兵夺取了险要之地，并连连向南蛮征兵，协助防守吐蕃的边境，异牟寻深受其苦，日益不满。当时有个人叫郑回，他本来是唐朝嶲州西泸县令。嶲州沦陷后，被南蛮俘获。阁罗凤因为郑回通达儒学，十分信任他。异牟寻即位后，也很信任他，让他教导自己的儿子寻梦凑。异牟寻又任命郑回为清平官，军国大事都要和他商量，而后实行。于是郑回游说异牟寻，说唐朝是仁义之邦，如果背弃吐蕃归附唐朝，则免去了徭役之苦和戍守之劳。异牟寻深以为然，于是图谋归附唐朝。适逢剑南西川节度使韦皋招抚蛮族，听说异牟寻有归附之意，就在贞元四年 (788) 写信招抚他。

贞元七年，韦皋再次派遣使者，携带书信前来招抚异牟寻。后来，吐蕃知道了此事，就派人责问异牟寻。异牟寻心怀恐惧，就欺骗吐蕃说：“唐朝的使者本来就是蛮人，他想要归家，韦皋答应了他，此外并没有其他的意图。”但吐蕃更加怀疑，于是将很多南诏大臣的儿子召到吐蕃作为人质，异牟寻更加怨恨。

贞元九年四月，异牟寻便与酋长商定派遣使者，总共三批使者，致信给韦皋，并送上生金丹砂作为见面礼，以生金比喻归顺的决心坚贞如金，而丹砂则表明其赤心。使者相继来到京师，表达归顺之意。皇帝嘉许异牟寻，并赐给他诏书，又让韦皋派遣使者前去探察真相。于是，韦皋命令巡官崔佐时来到南蛮的国都阳苴咩城 (今云南大理西部)。此时，吐蕃有数百名使者，在崔佐时之前来到了南诏。异牟寻召集大小部落的首领前来商议此事，人还没有到齐，异牟寻不敢公开此事，暗中让崔佐时自称是牂牁的使者，穿着牂牁的衣服入内。崔佐时说：“我是大唐的使者，怎么能穿小国的衣服呢? ” 异牟寻迫不得已，只好在晚上迎接崔佐时。崔佐时却取出诏书，大声宣读。异牟寻害怕被吐蕃使者知道，大惊失色，但既已归顺唐朝，便俯伏于地，接受诏命，欷歔不已。

崇圣寺千寻塔

崇圣寺是国内外闻名的南诏名胜之一，建于唐朝中晚期，如今寺已不在，徒留寺前三塔。

次年正月，异牟寻派儿子寻梦凑和清平官郑回等人和崔佐时在点苍山的神祠中会盟。盟书共有四份，一份藏在神室中，一份沉入西洱河中，一份放在祖庙里，另外一份呈献给唐朝皇帝。郑回见到崔佐时，交谈了很多，因此崔佐时得以探清南诏的实情。崔佐时于是请求异牟寻杀死吐蕃使者，以此表明诚心归附唐朝。崔佐时又获得吐蕃任命南诏王的金印。异牟寻于是废掉吐蕃所立的帝号，并请求崔佐时恢复南诏旧名。会盟结束后，崔佐时回到了京师。

吐蕃想要与回纥交战，于是向异牟寻征召一万士兵。异牟寻既决意归附唐朝，想借征兵之际，袭击吐蕃。于是他声称自己国小兵寡，请求仅仅派遣三千士兵。吐蕃觉得太少，于是异牟寻将士兵增加到五千。士兵出发后，异牟寻亲自率领数万士兵紧随其后，日夜兼程，奇袭吐蕃，在神川大败吐蕃的军队。异牟寻又毁掉铁桥，派遣使者向朝廷报捷。异牟寻又请求韦皋检阅俘获的战利品和城堡，以获得韦皋的信任。于是韦皋上奏朝廷，朝廷派遣使者册封南诏，并赐给异牟寻金印。贞元十年 (794) 八月，异牟寻派遣弟弟凑罗栋和尹仇宽等人，前来向朝廷进献贡物。朝廷重重地封赏了凑罗栋，并封尹仇宽为检校左散骑常侍。此后，南诏又多次派遣使者前来朝贡，朝廷也以优礼相待。

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