宪宗即位后，李吉甫被召入朝廷，任命为翰林学士，后来转任中书舍人。宪宗刚登基不久，中书省的小官滑涣和知枢密中使刘光琦关系亲密，窃取了朝政大权，李吉甫上奏，请求将滑涣除掉。刘辟反叛后，宪宗下令讨伐，但心中有些犹豫不决，李吉甫暗中予以支持，并请求调遣江淮等地的军队，从三峡进军，来分散蜀中敌寇的兵力。宪宗听从了他的建议，从此对他日益信重。次年春天，杜黄裳出外任职，宪宗将李吉甫擢升为中书侍郎、平章事。李吉甫聪敏颖悟，处事干练，在江淮等地为官十五年，因此深知民间疾苦。担任宰相后，他深知方镇节度使贪纵枉法，于是向皇帝进言，请求允许藩镇下属的州郡刺史可以自主为政。他又不遗余力地进用有才之士，因此深得人们的赞誉。

李吉甫早年曾经提拔羊士谔，任命他为监察御史;司封员外郎吕温擅长辞赋，李吉甫也十分礼遇他。当时，窦群也和羊士谔、吕温等人交往。窦群被任命为御史中丞时，奏请任命羊士谔为侍御史，吕温为郎中、知杂事。李吉甫对窦群恼火，因为他事先没有禀告自己，而请求的官职又是破格提拔，于是将窦群的奏章扣押多天，因此两人产生了嫌怨。后来，窦群伺机探知术士陈克明经常出入李吉甫的家中，于是将他秘密逮捕，并上奏宪宗。宪宗审问陈克明，没有发现什么罪状。李吉甫却有些不安，思量裴垍长期在翰林院，受到宪宗的宠信，日后一定会受到重用，于是暗中推荐裴垍代任宰相，自己出任方镇节度使。同年九月，李吉甫充任淮南节度使，皇帝登临通化门的城楼，为他饯行。他在扬州时，每遇朝廷得失或军国大事，都秘密上奏提出建议。他又在高邮县修筑堤坝，灌溉数千顷良田，使百姓大受好处。

李吉甫主持编撰的 《元和郡县图志》书影

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