陆定一从莫斯科回到上海，正遇到李立三推行他的冒险计划。1929年10月26日，共产国际给中共中央的信中，认为中国革命形势已经有了飞跃发展，“应积极开展和扩大各种革命形式的阶级斗争”。受共产国际指示信的影响，李立三计划在武汉、上海、南京等大城市搞暴动。
1930年8月3日，中共中央政治局会议通过了李立三的提议，成立中央总行动委员会，作为领导全国暴动的最高指挥部。陆定一被任命为中央总行动委员会委员。他了解广州暴动是怎样失败的，又亲眼目睹轰轰烈烈的海陆丰农民运动没有多久就烟消云散。而现在我们的力量并不强大，发动这样的全国规模的大暴动，前景能乐观吗？他觉得李立三是在发疯。
有一天，陆定一问李立三：“上海赤色工会会员只有600多人，咱们有什么力量在上海搞暴动啊!”李立三回答：“不要紧，只要一暴动，工人就都会起来和反动派斗争。”陆定一又问：“发动暴动，总要有力量，就这点力量行吗？”李立三回答：“你不晓得，我们在镇江有兵运，在南京也有兵运，只要镇江南京一暴动，工人自然就发动起来了。”陆定一又问：“士兵运动是党的秘密工作，我也不想问，但是国民党有那么多军队，你靠这么一点力量就能夺取上海吗？”
对陆定一提出的问题，李立三很不中听，回答说：“关于这个问题，我以后有机会再和你说。”话不投机，直到总行委结束，召开中共六届三中全会，李立三都没有找陆定一再谈。
8月下旬，共产国际要瞿秋白和周恩来回国一起纠正李立三的错误。9月24日，在瞿秋白主持下，召开了中共六届三中全会，会议是在一座洋房中一个大房间里开的。陆定一参加了这次会。会议批评李立三在“工作布置上部分的犯了‘左’倾冒险主义倾向的错误”，会后李立三离开了领导岗位。陆定一认为，李立三是正派人，他犯了错误，认识到后作了自我批评。
1930年10月间，开完中共六届三中全会后不久，唐义贞从苏联回到上海。陆定一向共青团中央提出申诉：唐义贞以所谓“反对支部局”被开除，无事实根据，不符合团的章程。共青团中央决定恢复了她的团籍。
共产国际并不满意中共三中全会对李立三的处理。1930年10月间，共产国际来信提出，立三路线就是反国际的政治路线。从苏联回国不久的王明、博古等人，比中共中央先获知这封信的内容，立刻打起“反对调和主义”的旗号，猛烈攻击三中全会后的中共中央。不久，米夫秘密来到上海，直接干预中共内部事务，要求召开中共六届四中全会，改组中共中央的领导机构。1931年1月7日，六届四中全会在他们的策划下，在上海召开。全会认为“立三路线”不是左，而是“右倾”。主张在“湘鄂赣各省”“真正实现一省或几省的首先胜利，进而推进与争取全国范围内的胜利”。会议提出“改造充实各级领导机关”，瞿秋白、周恩来都受到严厉指责。瞿秋白还被排斥出中共中央领导岗位。向忠发名义上继续担任总书记。原来不是中共中央委员又缺乏实际斗争经验26岁的王明，由于得到米夫的支持，成了政治局委员、中共中央的实际负责人。王明等人掌握了中共中央的大权后，就伸手来夺共青团中央的领导权。当时共青团中央的书记温裕成，秘书长陈卓文，组织部长顾作霖，宣传部长陆定一。温裕成不和王明等结成一伙，便被撤职，派博古来担任团中央书记。博古争取顾作霖，打击陆定一，以所谓“调和路线”的罪名，撤销了陆定一宣传部长的职务，连共青团的中央委员也被除名。
这个时期，国民党的白色恐怖十分严重，“宁可错杀一千，也不放过一个”，陆定一有许多熟人在这个时期英勇牺牲。李求实、何孟雄、殷夫、冯铿、柔石、胡也频等，被国民党当局杀害。这个时期的白色恐怖，震动和影响最大的是向忠发和顾顺章的被捕和叛变。顾顺章是在汉口被捕的，陆定一在八七会议上见到了他，他是中央政治局委员，当时正在周恩来领导下负责上海特科的工作。陆定一说：“顾顺章这个人很奇怪，我听说他会表演大型魔术，并且在公开场合中表演。我想，他是党内的重要人物，做秘密工作的，怎么可以这样在大庭广众中公开露面。据说他也是在表演魔术时被叛徒认出后被捕的。被捕当天就叛变了，并向国民党的特务机关告密。”就在顾顺章被捕后的两三天，当时陆定一住在上海同孚路一座弄堂房子的前楼。这天下午，突然来了一个二三十岁的男子，到陆定一家里后，东张张，西望望，一言不发，没有多久就走了。陆定一警觉起来，对唐义贞说：“这个人大概是国民党的特务，咱们得赶快搬家。”他们还没有商量出办法来，这个人引来了另一个人，竟是周恩来。周恩来在他家里呆了大约两个小时，又匆匆地走了。事后才知道，是顾顺章叛变后，周恩来在搬家，到陆定一这里来暂时躲一躲。
这时陆定一也受到国民党特务的注意。有一天，陆定一到杨树浦区委开会，回来时乘了电车。离开杨树浦上车时，车门快关了，陆定一挤上车去。这时他背后又跟上一个穿长褂子的男人，陆定一心里想，不要碰到“鬼”了吧。他不买票，向售票员点点头示意，这是上海滩流氓表示他身份的举动。这样做是为了迷惑那个“鬼”。这个“鬼”也不买票，陆定一更加警惕起来。到新世界的前一站，到站的人都下车了，陆定一才突然地跳下车。这个人也迅速跟下来。陆定一肯定今天是碰到“鬼”了，无论如何也得把他甩掉。他朝着和电车相反的方向走，进了一个弄堂，那个家伙也跟着来了。盯梢者确实蠢得很，穿了一双皮鞋，咯噔咯噔作响。陆定一走出弄堂看到一部黄包车，上车走了。那个人也叫了黄包车跟来。到了新闸路，陆定一下车拿了一把钱给车夫，就上了电车。那个人给车夫的钱少，车夫缠着和他争吵，这时电车开了，他没有跟上来，但电车开得很慢，陆定一看到他跟着电车拼命地跑。有轨电车前一节车厢，中间有一个小门相通。陆定一从后面走到前面，把长褂子脱掉，到了站就从前面的车门下车。这一下把这个“鬼”甩掉了。他看看后面没有人跟了，绕了一个大圈子才回家。
这时上海的秘密工作进入了一个非常困难的时期，不仅发动群众进行斗争很不容易，就是秘密的联络工作也常常被敌人侦破。
唐义贞恢复团籍后，被派到中央苏区工作，这是她第二次离开陆定一。她要到哪一个苏区没有告诉陆定一，只知道她和何叔衡扮成父女俩一起走的。陆定一已不适合继续留在上海做秘密工作了，因此向中共中央提出到中央苏区去。经组织批准，1931年四五月间，陆定一离开了上海。在香港住了几天，几经辗转，陆定一到达了福建永定县的虎岗，这里是闽西苏维埃政府的所在地，陆定一意外地遇到了唐义贞，彼此都感到很突然。领导闽西群众坚持斗争的是张鼎丞和邓子恢。陆定一的职务是中央巡视员，实际上只是帮助中共闽西特委做一点宣传工作。
1931年11月7日，在瑞金叶坪召开的第一次工农兵代表大会，成立中央工农民主政府，由毛泽东担任主席。中共中央成立了苏区中央局，周恩来任书记。共青团也相应成立苏区中央局，陆定一任宣传部长，主要工作是编《青年实话》，它是共青团苏区中央局的机关刊物。
第三次反“围剿”取得胜利后，国民党派人潜入中央苏区，进行破坏。肃清国民党的奸细是必要的。但是，中央苏区推行王明路线时，大搞肃反扩大化，害了我们许多好同志。协助陆定一编《青年实话》的魏挺群，是潮汕的学生，到中央苏区来参加革命，有一天突然不见了，大家心里有数，知道他是被肃反机关逮捕了。以后陆定一再也没有见到他。
1932年三、四月间，王明的追随者撤销了陆定一共青团苏区中央局宣传部长的职务，罪名是“右倾机会主义”。这是因两篇文章引起的。一篇是1931年10月写的《肃清反中农情绪》，那时王明一派在土地革命中主张地主不分田，富农分坏田，中农分中田，贫农、雇农分好田。有的地方还规定中农不准当苏维埃委员，不准加入共产党和共青团。陆定一的文章中明确指出：“‘反中农情绪’，是托洛斯基派的理论。”另一篇是分析国际形势的文章，其中有一句说，资本主义国家“革命运动正在高涨”。王明一派的人说，资本主义国家应叫作“直接革命形势”，也就是明天就要总暴动了，说它“正在高涨”就是“右倾”，就要撤职。他们派陆定一到上海工作，由于不久前已经被国民党特务跟踪，现在又要他到上海，无异是把他送入龙潭虎穴。
离开中央苏区之前，共青团苏区中央局在长汀开了一次会，一些人都上纲上线，对陆定一进行批判。会上决定要陆定一立即去上海，而且只能自己去，妻子孩子都不能带。他在中央苏区一共工作了一年零四个多月。陆定一从长汀到了武平，这里是中央苏区的边缘。他在武平农村一个农民家里住了好几天，待敌人警戒松懈、出入比较安全的时候才跟这位农民步行到了广东大埔，仍然走原来进入中央苏区的老路，从韩江乘船到了汕头，当天就乘一艘英国轮船去上海。
陆定一到达上海后，找到褚志远，她是共青团中央老资格的秘书工作人员，她带着陆定一见到了何凯丰。由于没有职业的单身男子是租不到房子的，陆定一和褚志远假装夫妻，在小沙渡路找到一间弄堂房子。
共青团中央为陆定一安排的职务是组织部干事。书记是王云程，宣传部长是何凯丰，组织部长是孙际明。他们都是“二十八个半”的。孙际明不仅没有分配给陆定一具体工作，甚至没有和他见面，陆定一无事可干。
1933年年初，农历元宵节前后的一天，陆定一正等待着“交通”给他送每个月十几块钱的生活费。从早上等到中午，人还是没有来，身上只剩下几角钱了，吃饭都成了问题，心里非常着急。具有长期秘密工作经验的褚志远对陆定一说：“这不对，快走!”她连忙收拾起文件后说：“你向八仙桥那边走吧，可能会遇到我们的人。”陆定一乘公共汽车来到八仙桥，下车往南走，“总交通”就住在那里。路上碰到一个共青团中央的同志，他告诉陆定一，“总交通”住处被破坏了，不能去，他要陆定一到虹口通知各苏区共青团的代表立即离开。陆定一徒步到了虹口，因为不知道“警号”，只好在机关门口观察动静。天快黑时，附近的店铺已经灯火通明，唯独机关的窗子黑沉沉的。陆定一估计凶多吉少，决定离开那里。
第二天上午，陆定一按约定在一家旅馆见到褚志远。她告诉陆定一：共青团的机关遭到大破坏，王云程、孙际明被捕了，何凯丰没被抓去；组织决定，你自己去找你的社会关系，住到你的社会关系那里。于是他们分了手。
陆定一一天多没有吃饭，饥肠辘辘，只好脱下身上的皮袍送到当铺，先吃上一顿饭。饭后，忽然想起蒋乃立的家也许可以暂时避一避。蒋乃立是陆定一在南洋大学时的同学，也曾经是共产党员，家住在法租界福履里路，是一座独立的小花园洋房。陆定一来到这里，敲蒋家后门。居然是蒋乃立来开门。陆定一直截了当地对他说，我们机关被破坏了，没有地方去，住在你这里行不行？蒋乃立同意了，于是暂时有了吃住的地方。蒋乃立告诉陆定一，有个同志叫夏采喜，是中共特科的，也是交通大学的学生，比陆定一低一班，常常到这里来，等他来时，可以和他联系去苏区。这个人陆定一也认识，他是交通大学的高才生。
在蒋乃立家里等了一个多星期，一直没有见到夏采喜来。一天，弟弟陆亘一突然来到蒋乃立家。原来是蒋乃立带他来的。陆亘一也是交通大学毕业的，学的是无线电。陆亘一告诉说，大哥陆坤一在美国获得经济学、历史学硕士学位，最近和章汉夫一起经苏联回国。他拿出一本英文版的《资本论》，说是大哥带来的，陆定一看了很高兴，对亘一说，现在没事干，我来翻译《资本论》吧! 可是陆定一心里一直惦记着夏采喜，定不下心来做翻译工作。大约等了两个月，忽然夏采喜来了，答应另外找一个地方让陆定一住，然后设法去苏区。有一天，突然来了一个人，通报了联络暗号。陆定一当晚就跟他离开上海，经杭州、屯溪，到了赣东北苏维埃政府的所在地葛源，这时陆定一如释重负。
在葛源，陆定一偶然翻阅到了一本中央苏区出版的《青年实话》，看到里面登了一则共青团中央的决定，说陆定一逃跑回家，开除团籍。陆定一从没有回家去看一看，为什么共青团中央作出这样的决定呢？他百思不得其解，决定到中央苏区去申诉。此时，陆定一见到一个小青年，陆定一并不认识他。他瞪着陆定一感到奇怪：这个人逃跑回家了，为什么又回来？原来这个青年是赣东北苏区创建者之一黄道的儿子黄知真。“文化大革命”前，曾担任中共江西省委书记。“文化大革命”中审查陆定一这段历史时，幸好黄知真能给他作证，问题才得到解决。
这时第四次反“围剿”取得胜利，赣东北苏区和中央苏区已经打通，赣东北苏维埃政府准备送一批文件和邮件到中央苏区，有一个排的军队护送，陆定一就跟着这支部队到了瑞金。
关于团籍的问题，陆定一向中共中央组织部部长李维汉申明情况，但是要纠正这样的错误决定是很困难的。后来董必武干预了这件事，才得到纠正，并且在《青年实话》和《斗争》都刊登了恢复陆定一团籍的决定。
中共组织调陆定一到《斗争》编辑部工作，主要工作是为刊物刻蜡版。博古称他是“刻字匠”，有时按照博古或张闻天的意图为《红色中华》报写社论的稿子。
1934年1月，在博古主持下，中共中央召开了六届五中全会，“左”倾机会主义登峰造极。中央苏区根据地日益缩小。红军不得不进行长征。

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