本为敦煌人，后迁居京兆咸阳。父薛世雄，隋末为涿郡太守，后归于唐。万彻少有武略，为武贲郎将罗艺所赏识;及归唐，授车骑将军，事太子李建成。唐武德三年(公元620年)，农民起义领袖窦建德攻幽州(治所在今北京大兴县西南)，万彻等率敢死队百人，从地道出，直攻其后，大败建德。

九年(公元626年)六月，玄武门之变，太子被诛，万彻引东宫、齐府精兵二千驰至玄武门，先攻守门兵，继又鼓噪欲攻秦府;及见秦府将军尉迟敬德持建成、元吉(建成弟)首至，宫、府兵皆散，而万彻与数十骑逃入终南山(即南山，在今陕西西安市南)。太宗李世民即皇帝位，屡遣使招之，万彻遂来归，为殿中少监。

贞观二年(公元628年)四月，从右卫大将军柴绍讨割据者梁师都(勾结突厥)。至距朔方(在今内蒙古杭锦旗北)数十里，突厥发兵救师都，形势危急，官军稍却。万彻兄弟横出击之，斩其骁将，敌军顿乱;官军趁机攻击，杀敌遍野，鼓行而进，遂围师都。突厥不敢救，城中食尽，师都被其堂弟梁洛仁所杀，以城降。

次年十一月，从兵部尚书李靖击突厥颉利可汗于塞北，以功授统军。九年(公元635年)，靖将击吐谷浑，请万彻同行。及至敌境，万彻率百余骑为先锋，与敌数千骑相遇，万彻单骑驰击之，敌无敢当者，人马流血，勇冠三军。继破敌于赤水岭(在今青海省南境)，追至河源(在今青海省南)，获杂畜二十万头。为右卫将军，出为蒲州刺史。

十五年(公元641年)十一月，薛延陀(部族名，匈奴别种，原为突厥附庸，居今蒙古及其以北之地)以兵二十万，度漠南，据善阳岭(在今山西朔县北)。李为朔州道行军总管，万彻副之;及遇敌，万彻率百骑先行，击其阵后，敌大溃，追奔数十里，斩首三千余，获马一万五千。

十八年(公元644年)三月，尚丹阳公主(高祖女)，拜驸马都尉、右卫大将军。太宗谓侍臣曰：“于今名将，唯李、道宗、万彻三人而已，李积、道宗不能大胜，亦不能大败，万彻非大胜，则大败。”继为代州都督。

二十二年(公元648年)正月，为青丘道行军大总管，率兵三万，乘战舰，自莱州(今山东掖县)，经大谢岛(在今蓬莱县东北)，渡乌湖海(今渤海海峡)，入鸭绿水，围泊汋口(在今朝鲜新义州附近)。敌所据泊汋城，因山设险，阻河为固，攻之未拔。继而高丽援兵三万至，分置两阵。万彻分军以攻之，锋刀方接而敌大溃，遂破其城，俘获甚多。

万彻在军，任气凌人，有人劾之;及班师回京，太宗谓曰：“上书者论卿与诸将不协，朕录功弃过，不罪卿也。”取书焚之。继而副将裴行方奏其“怨望”。廷验之，万彻辞屈。李积奏曰：“万彻职乃将军，亲唯主婿，发言怨望，罪不容诛。”除名徙边。

永徽二年(公元651年)，授宁州刺史。后入朝，与散骑常侍房遗爱(宰相房玄龄之子，尚太宗女高阳公主)相亲近，谓遗爱曰：“今虽病足，坐置京师，鼠辈犹不敢动。”因而谋曰：“若国家有变，当奉荆王元景(太宗弟)为主。”三年(公元652年)，事发。次年正月，处死;万彻临刑大呼曰：“薛万彻大健儿，留为国家效死力，岂不佳，乃坐房遗爱杀之乎!”遂解衣叫监者速斩。执刀者斩之不力，万彻叱之曰：“何不加力!”三斩乃绝。

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